研究背景
弱電子-聲子耦合已被用于解釋在六方氮化硼(hBN)負載的單層石墨烯(SLG)中觀察到的超高遷移率和電子流體動力學。在魔角扭曲雙層石墨烯(MATBG)中觀察到的超導性被認為是由e-ph相互作用促進的,這有助于顯著的溫度依賴電阻率(ρ)。
關鍵問題
然而,電子-聲子耦合作用的研究仍以下問題:
1、電阻率測量無法探究e-ph相互作用
電子熱導率(κe)通過e-ph相互作用提供了對電子能量弛豫的洞察,這無法從探測電子動量弛豫的電阻率測量中獲得。
2、尚未在廣泛的溫度范圍內(nèi)測量石墨烯中的κe
本征石墨烯中的流體動力學電子傳輸可導致高κe并將L增加到雙極擴散極限以上,但經(jīng)過二十年的石墨烯實驗,尚未在廣泛的T范圍內(nèi)測量石墨烯中的κe以探測 e-ph 相互作用。
新思路
有鑒于此,德克薩斯大學Li Shi等人在60 kelvin附近的簡并石墨烯中顯示了一個不尋常的洛倫茲比峰,并且隨著遷移率的增加,峰的強度降低。結合多體電子-聲子自能 的從頭計算和解析模型,這一實驗觀察表明,石墨烯異質(zhì)結構中反射對稱性的破缺可以放寬一個限制性的選擇定則,允許準彈性電子與奇數(shù)個撓曲聲子耦合,從而導致在120 kelvin以上夾在低溫流體動力學區(qū)和非彈性電子-聲子散射區(qū)之間的中溫洛倫茲比增加到佐默費爾德極限。與以往忽略二維材料中彎曲聲子對輸運貢獻的做法不同,本工作認為可調(diào)諧的電子-彎曲聲子耦合可以提供一個在原子尺度上控制量子物質(zhì)的開關,例如在魔角扭曲的雙層石墨烯中,低能激發(fā)可以介導脂肪帶電子的庫珀配對。
技術方案:
1、報告了寬溫度范圍內(nèi)SLG的κe測量值
作者報告了在30 K到310 K的T范圍內(nèi)封裝在hBN中的剝離SLG的κe測量值,該方法沒有忽略e-ph耦合,而是揭示了它對κe的影響,以及e-e相互作用的特征。
2、提供了一種在原子尺度上控制量子物質(zhì)的方法
在多體e-ph自能和分析模型的從頭算計算的支持下,作者表明可以操縱二維異質(zhì)結構的反射對稱性來調(diào)整準彈性電子耦合奇數(shù)個彎曲聲子來控制遷移率、L 和相關現(xiàn)象。
作者展示了在懸浮SiO2薄膜微橋結構的中心梁頂部組裝的hBN/SLG/hBN異質(zhì)結構。中央樣品橋兩端SiO2梁上的四條U形Au/Cr線用作電阻加熱器和溫度計,用于獲得樣品熱阻電導率σ=1/ρ。將電壓施加到底部hBN和SiO2橋之間的Pt 柵極,以調(diào)節(jié)電荷濃度n=ne-nh,其中ne和nh分別是電子和空穴密度。通過石墨烯/hBN界面之間的不對稱性和μ的測量,揭示了e-ph相互作用的影響,并探究了e-ph相互作用對T、n和μ的依賴性。
對于簡并狀態(tài)下的BC樣品,測得的L遠低于L0。隨著EC29和HC36樣本中μ的增加,中間T處的L峰值幅度減小,并在具有最高μ的EC32樣本中消失。對于簡單金屬,由于非彈性e-ph耦合,L在中間T處表現(xiàn)出類似的單一最小值,而由于主要的彈性e-i散射,它在低T極限和德拜溫度以上的T處接近L0,使 e-ph耦合準彈性。
作者接著研究觀察到的L峰是否可能是由被忽略的彎曲聲子引起的。通過對聲子限制電子壽命進行多體從頭算計算,發(fā)現(xiàn)當單個彎曲聲子的電子散射被反射對稱性禁止時,一對彎曲聲子的電子散射太弱而無法產(chǎn)生測量的μ懸浮石墨烯。由于hBN/石墨烯雙層中的反射對稱性被打破,選擇規(guī)則被放寬以允許單個彎曲聲子的電子散射將計算的μ降低到測量值以下,并增加e-ph散射率超過一個數(shù)量級。與電子-TA 聲子相互作用相比,電子與單個彎曲聲子的耦合對樣品間層間相互作用的變化和破壞反射對稱性的扭轉角高度敏感,為觀察到的L峰高降低提供了一種機制流動性增加。通過改變接觸設計和樣品轉移過程來改變兩個石墨烯/hBN界面的不對稱性,揭示了不對稱性與μ和L之間的相關性。
隨著|n|減小,測得的L中的一個非常窄的峰出現(xiàn)在狄拉克點附近 30K 附近。然而,|n|需要低于ncr=5×108 cm−2的臨界值才能達到費米溫度TF<30 K。由于此ncr值小于nmin,因此在30 K 附近的T無法完全達到非退化范圍。因此,盡管e-e相互作用增加而|n|減少,但L在接近 30K 的狄拉克點附近僅略微高于 L0。隨著T的增加,狄拉克點附近的L峰增加和變寬,這是由于ncr的增加高達4.3×1010 cm−2,T接近300 K。在高于120 K的溫度下,L/L0峰值位于在清潔 SLG 和無序SLG的雙極擴散極限之間,揭示了在高于120K的溫度下e-ph耦合與e-e相互作用相比的優(yōu)勢。
總之,作者揭示了三種不同的機制,其特征是在30K附近的T處的流體動力學電子熱傳輸,120K以上的高頻聲子的非彈性電子散射,以及反射對稱性破損的異質(zhì)結構樣品中 60K 附近的可調(diào)諧準彈性電子——彎曲聲子耦合。電子與這些經(jīng)常被忽視的低能聲子的相互作用可以在原子尺度上進行操作,以控制石墨烯異質(zhì)結構中的傳輸和量子態(tài)。這種靈敏的電子熱傳輸測量方法可以提供對可調(diào)諧 e-ph 相互作用的深入了解,這些相互作用對于廣泛類別的二維材料和異質(zhì)結構中各種相關現(xiàn)象的出現(xiàn)至關重要。
Sadeghi, M.M., Huang, Y., Lian, C. et al. Tunable electron–flexural phonon interaction in graphene heterostructures. Nature (2023).
https://doi.org/10.1038/s41586-023-05879-y
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